近日,东南大学生物科学与医学工程学院张宇教授课题组在纳米酶催化机制研究中取得新突破,研究成果以“Elucidating the catalytic mechanism of Prussian blue nanozymes with self-increasing catalytic activity”为题在国际高水平期刊《自然通讯》(Nature Communications)上在线发表。
催化机制研究是纳米酶理性设计和应用的基础,相较于活性中心明确可调的单原子纳米酶,阐明组分及结构复杂的传统纳米酶催化机制具有极大挑战性。自张宇课题组发现普鲁士蓝纳米颗粒具有多酶活性以来,普鲁士蓝纳米酶(PBNZ)已被广泛应用于各个领域。尽管课题组此前初步提出了基于氧化还原电位匹配的电子转移机制来解释PBNZ的催化过程,但其具体催化机制仍需通过实验证据和理论计算来进一步明确。
该项工作基于长时程催化策略系统分析了PBNZ在催化过程中的酶活性变化及表面结构转变。实验结果表明,催化回收的PBNZ表面Fe价态升高、含氧基团增加,其过氧化物酶活性和过氧化氢酶活性不仅没有下降反而略有提升。能带分析和理论计算共同表明,PBNZ表面的不可逆预氧化过程活化了基于PBNZ价/导带的电子转移催化双路径,从而使得PBNZ表现出“自增强”的催化行为。该工作首次揭示了PBNZ的长催化寿命特性,这一发现为理解纳米酶的催化行为提供了新的视角,也为设计高活性纳米酶提供了理论基础。此外,该研究结果意味着PBNZ在实际应用中具有更高的持久性,这对于推动纳米酶技术在生物医学和环境治理等领域的应用具有重要的实践意义。
东南大学生物科学与医学工程学院博士研究生封开政为论文第一作者,东南大学张宇教授、马明教授和国家纳米科学技术中心高兴发教授为论文共同通讯作者。东南大学为第一通讯单位。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-50344-7
来源:生物科学与医学工程学院