东南大学在重掺杂氮化碳纳米晶的合成及可见-近红外光区域实现近单位光子利用生成H2O2方面取得重要研究进展

近日，东南大学材料科学与工程学院郭新立教授团队与物理系王金兰教授、南京林业大学陈祖鹏教授、中北大学赵宇宏教授、太原科技大学侯华教授团队合作，在重掺杂氮化碳纳米晶的合成及其在可见-近红外光区域实现近单位光子利用生成H2O2方面取得重要研究进展，相关研究成果“Heavily-Doped Carbon Nitride Nanocrystal Promotes Visible-Near-Infrared Photosynthesis of Hydrogen Peroxide with Near-Unit Photon Utilization”以东南大学作为第一单位发表于纳米领域国际权威期刊ACS Nano。

过氧化氢（H₂O₂）是一种重要的能量载体（燃料）和氧化剂，广泛应用于化学合成、环境修复等领域。光催化合成 H₂O₂是一种绿色、可持续的方法，有望替代传统的蒽醌工艺。然而，有限的光子利用率和缓慢的电荷转移在很大程度上阻碍了整体光催化效率。在此，该研究团队制备了一种重掺杂氮化碳纳米晶体（CN_KLi），用于通过双电子氧还原反应途径高效和高选择性地光催化合成H₂O₂。CN_KLi诱导金属-配体电荷转移和电子捕获，将光吸收拓宽到可见光-近红外光谱，并将光电子寿命延长到微秒级别，且具有~1200 nm的电荷扩散长度。在420nm以下实现了H₂O₂生成的表观量子产率（AQY）为100%的近单位光利用率，且在700nm处表现出16%的可观的AQY。原位表征和理论计算揭示了电荷从K⁺向七嗪环骨架的转移，且重掺杂可以使费米能级提升到氮化碳的导带上。这些研究结果提供了一种在可见-近红外光区域高效合成H₂O₂的方法，并扩展了动力学缓慢的氧化或高价值化学生成的应用。

郑燕梅和崔煜博士为本文共同第一作者，郭新立教授、凌崇益副教授和陈祖鹏教授为本文共同通讯作者。东南大学为第一通讯单位。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c02387

来源：材料科学与工程学院