近日，东南大学化学化工学院、江苏省光电功能材料工程研究中心张一卫/余慧军教授在国际顶级学术期刊Angewandte Chemie International Edition在线发表题为“Bottom-up Growth of Convex Sphere with Adjustable Cu(0)/Cu(I) Interfaces for Effective C2 Production from CO2 Electroreduction”的研究论文，报道了电催化CO2RR领域的最新研究成果。
将二氧化碳电还原为高附加值化学品是推动可持续碳中和经济的有效措施。铜基催化剂具有独特的电子特性和对许多中间体合适的结合强度，被认为是唯一能够生产多碳化学品的催化剂。然而，活性铜物种的快速失活和低选择性对高效稳定生产C2产物构成了巨大挑战。基于此，该工作设计了一种自下而上的生长策略，构建了具有丰富且紧密耦合的Cu(0)/Cu(I)界面的凸球模型（Cux@Cu2O），并将其应用于电还原CO2生产C2产物。
Cux@Cu2O凸球结构可以通过改变水热还原时间实现动态调节，从而动态调控催化剂Cu(0)/Cu(I)的界面，进而调节C1和C2产物的选择性。结合一系列实验表征、原位测试与理论计算结果证明，Cu(0)/Cu(I)界面提供了不同的吸附环境，正负电荷的差异通过静电吸引提高局部*CO中间体覆盖率，降低C-C偶联能垒，从而增强乙烯和乙醇的形成。这项工作为构建高效稳定的铜基电催化活性位方面提供了新方法，并在将价态敏感元素应用于电催化研究领域方面带来新思路。
论文的第一作者为东南大学化学化工学院博士研究生刘欢，张一卫教授和余慧军教授为论文的通讯作者，东南大学为唯一通讯单位。
该工作得到了国家自然科学基金等的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202404123
来源：化学化工学院