近日，物理学院王金兰教授、马亮教授团队与化学化工学院孙岳明教授团队合作，基于材料多尺度模拟方法，在扭角石墨烯可控生长机制研究方面取得了重要进展，成果以“Bi-Orientated Step Guided Nucleation and Epitaxy of Twist Bilayer Graphene with Precisely Controlled Twist Angle”为题在线发表于材料领域著名期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)。
层间扭转角偏离常规堆叠顺序的扭角双层石墨烯具有丰富的多体相互作用和强关联电子特性，展现出了超导、拓扑等奇异物态，在凝聚态物理和量子材料领域得到了极大关注。例如，以“魔角石墨烯”著称的层间扭转角(θ) 约为1.1°的扭角双层石墨烯表现出非常规的超导特性，并在费米能级附近出现扁平的能带结构。而对于大扭转角（5° < θ < 30°）的扭角双层石墨烯，其层间耦合效应会导致能带结构中出现范霍夫奇点，从而可以显著提升光吸收性能和光电流密度。然而，由于双层石墨烯的AB型常规堆叠(θ = 0°)能量最低(图1a，c)，扭角双层石墨烯的扭角可控外延生长在热力学上极具挑战性。
图1. 双层石墨烯在 (a) 平整和 (b) 台阶衬底上成核外延的示意图
针对这一挑战，王金兰教授、马亮教授团队基于材料多尺度模拟方法，提出了利用衬底双取向原子台阶引导扭角双层石墨烯成核与外延生长的理论机制。由于石墨烯锯齿型(ZZ)边界和衬底台阶之间存在很强的共价键，双取向台阶可大大降低与台阶夹角匹配的扭角双层石墨烯的自由能，从而实现扭角双层石墨烯与常规堆叠双层石墨烯的能量反转(图1b，d)，引导扭角双层石墨烯优先成核。更为重要的是，在该机制中可以通过改变衬底双取向台阶的夹角来精准控制扭角双层石墨烯成核的层间扭角。此外，团队还通过探索面心立方(FCC)和体心立方(BCC)金属不同晶面上所有可能的台阶组合，筛选出了28组夹角为1.5°~30°的双取向台阶用于引导扭角双层石墨烯的成核与外延生长。该机制也可以合理地拓展到其他扭角双层二维材料的扭角可控外延生长。
图2. 可用于构建双取向台阶的所有晶面
该论文的第一作者为东南大学博士生董瑞康，通讯作者为东南大学物理学院马亮教授，王金兰教授以及化学化工学院孙岳明教授。该工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重点/优青项目和江苏省“双创人才”等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202310346
来源：物理学院