近日，东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程研究中心张袁健教授课题组（https://carbosensing.group）在新型拓扑结构氮化碳和自适应生物传感方面取得重要进展。相关成果以“Adaptable Graphitic C6N6-Based Copper Single-Atom Catalyst for Intelligent Biosensing”为题在国际著名期刊《自然·通讯》（Nature Communications）上在线发表。
具有自适应能力的化学传感器经常出现在科幻影片中，能够为机器人、脑机接口和物联网等智能人工设备中提供集成度更高的动态环境或者外界刺激信息。为了实现这一目标，寻找具有多反应催化途径并且可以增益调控的催化剂是关键。然而，不同的反应途径对反应温度、pH和溶剂等条件不尽一致，并且它们之间往往还存在互相干扰的问题，阻碍了多种催化途径的协同工作。
氮化碳作为一种无金属半导体，具有可调的共轭重复单元和空腔结构以及丰富的孤对电子，因而可以作为骨架构建金属单原子催化剂，目前已被广泛应用于人工光合成和仿生催化领域。这些反应具有一个共同点，即氮化碳在相似条件下通过不同的活性氧途径实现了底物的催化氧化。因此，利用氮化碳催化氧化途径的多样性和反应条件的类似性，有望为解决上述挑战提供一个研究思路。
基础反应、增益反应和自适应葡萄糖传感原理图（图片来自Nat. Commun.）
鉴于此，东南大学张袁健团队报道了一种铜单原子催化剂（CuSAC6N6），它由电子供体-π-受体桥联的新型拓扑结构氮化碳（C6N6）和铜原子构成。CuSAC6N6不仅可以通过结合态铜-氧中间体途径实现基础氧化反应，还可以在相同条件下通过光激活游离态自由基途径引发第二条增益反应。CuSAC6N6独特的拓扑结构以及电子给体-π-受体桥联官能团促进了分子内电荷的分离和迁移，从而排除了上述两种催化途径之间电子转移的干扰问题。实验结果证明了CuSAC6N6不仅具有优异的基础活性，并且在室内照明灯照射下，还可以获得高达3.6倍的增益效应。基于CuSAC6N6的自适应能力，该团队进一步构建了体外智能切换灵敏度和线性检测范围的葡萄糖智能生物传感器。考虑到光照优异的时空分辨率和高度可控性，该研究报道的自适应生物传感器将为智能人工设备提供集成度更高的动态化学传感界面。
本工作的第一和共同第一作者分别为东南大学化学化工学院的博士生洪卿和杨宏，通讯作者为张袁健教授和沈艳飞教授，东南大学为该工作的唯一完成单位，该工作得到了国家自然科学基金的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38459-9
供稿：化学化工学院